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Entre el paseo de las Castellana y la calle del Doctor Esquerdo. El primer tramo, hasta Serrano, se llamó Veintinueve de Septiembre y después de los Pajaritos, porque era el camino que tomaban los cazadores hasta el Arroyo del Abroñigal (hoy M-30). A principios de los años ochenta del siglo XIX recibió el nombre de Ayala, en recuerdo del periodista, escritor y político,

Adelardo López de Ayala, quien llegó a ser ministro y presidente del Consejo. Este personaje mandó construir un hotel en la esquina de esta calle con la de Velázquez, pero murió antes de que se terminara de edificar, hotel que fue habitado por el general Primo de Rivera y después por los marqueses de Velada.

En el número 12 se levantó la capilla del Cristo de la Salud, construida en 1918 por Luis Cabello Lapiedra en estilo barroco madrileño. También tuvo su primera sede la Sociedad Protectora de los Niños, y en el número 37 se encuentra la iglesia de los carmelitas, levantada en los años sesenta del siglo XX por el arquitecto Luis Gutiérrez Soto. En un hotelito que ya no existe vivió Ángel Ossorio y Gallardo, político maurista que era gobernador de Barcelona en la semana trágica de 1909, y también vivieron en esta calle Melchor Fernández Almagro, Federico García Lorca, Miguel Mihura, Manuel Sánchez del Arco, Regino Sáinz de la Maza y el general Moscardó, hasta su muerte.

Hubo un viejo café, llamado de “Ayala”, al que asistían con frecuencia Pérez Galdós, Emilio Castelar, Cánovas del Castillo, Echegaray y Madariaga. En el número 24, se abrió en 1931 la “Mantequería Bravo”, uno de los establecimientos tradicionales más característicos de la época.

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